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华东理工大学考研难度华东理工大学田禾院士团队和台湾大学周必泰教授团队合作的新成果：邻位甲基调控基态构象并模拟“振动诱导发光”激发态过程

长河网 • 2019-01-23 10:24:01 • 大课堂 • 阅读 10
来自“CBG资讯”公众号每日推荐导语有机发光材料一直是化学和材料领域的研究热点，并被广泛应用于各类光活性器件和生物传感器领域。深入理解有机共轭分子的发光机制意义重大，这为开发新型发光材料及提升材料性能提供坚实的理论基础。近年来，华东理工大学
来自“CBG资讯”公众号每日推荐导语有机发光材料一直是化学和材料领域的研究热点，并被广泛应用于各类光活性器件和生物传感器领域。深入理解有机共轭分子的发光机制意义重大，这为开发新型发光材料及提升材料性能提供坚实的理论基础。近年来，华东理工大学苏建华教授和田禾院士团队围绕“振动诱导发光（VIE）”有机共轭分子发光新机制，开展了一系列开创性工作。近日，华东理工田禾院士团队和台湾大学周必泰教授团队再次合作，运用邻位甲基的立体位障逆向调控杂多环共轭骨架的构像，成功的模拟了“振动诱导发光（VIE）”机制的激发态平面化过程（AngewChem.Int.Ed.,2018,57,9880-9884）。田禾院士简介田禾院士，精细化工专家，华东理工大学教授，中国科学院院士，发展中国家科学院（TWAS）院士。田禾院士主要从事精细化工尤其是功能染料的基础与应用研究，广泛涉及有机光电功能、分子机器及超分子聚合物体系。田禾院士已在国际化学与材料领域主流刊物上发表论文超过550篇，获得中国发明专利授权超过70项，SCI他引超过27,400次，h指数92。2014-2017年度田禾教授在化学领域均是国际高被引用学者“HighlyCitedResearchers”（ThomsonReutersWebofScience）。周必泰教授简介周必泰，台湾大学化学系讲座教授，英国皇家化学会会士。1984年于美国佛罗里达州立大学获得博士学位；1985-1987年在美国加州柏克莱大学从事博士后研究；1987-1994年任美国州立南卡罗来纳大学生化系助理教授；1994-2000年任中正大学化学系教授；2001年迄今任台湾大学化学系教授；2007-2010年任台湾大学化学系主任；2011年迄今任台湾大学新兴物质与前瞻组件科技研究中心主任。周教授主要从事光谱动力学、激发态电子及质子转移的物理化学研究，研究广泛涉及有机与无机光电功能材料等相关领域。曾获2012年亚洲光化学学会学术成就奖及2015年世界科学院化学奖等。前沿科研成果：邻位甲基调控基态构象并模拟“振动诱导发光”激发态过程华东理工大学苏建华教授和田禾院士团队在有机共轭分子发光新机制方面做了一系列开创性的工作。2015年，他们首次设计并合成了一系列马鞍形的N,N-二取代-二氢二苯并[a,c]吩嗪类化合物，并发现这类化合物具有极大的Stokes位移及多重发射的光物理现象，并提出了“振动诱导发光（VibrationInducedEmission,VIE）”来解释这一特殊的发光现象（Chem.Commun.,2015,51,4462）。田禾院士团队与台湾大学周必泰教授团队合作，运用稳态和瞬态光谱，结合理论计算，详细阐述了VIE机制的激发态平面化过程（J.Am.Chem.Soc.,2015,137,8509）。2017年，他们将二氢二苯并吩嗪类化合物进行分子内环化，实现了控制该类分子的VIE过程，成功地将分子发光由蓝色调控至红色；并与台湾大学周必泰教授团队合作，通过超快光谱以及理论计算，再一次证明了VIE的发光机制（J.Am.Chem.Soc.,2017,139,1636）。操控VIE激发态过程的成功实现，促使作者进一步思考如何通过化学手段调控二氢吩嗪类分子基态的构像，从而模拟VIE激发态平面化过程。为此，作者巧妙地将甲基引入到母体DPAC的端基N,N\'-二苯环的邻位上（如图1a所示），以此调控端基和二氢二苯并吩嗪之间的空间位阻，设计并合成了一系列邻位甲基衍生物（图1b）。所有化合物的分子结构，均得到了单晶结构分析（图1c）和理论计算最优化分子结构（图1d）的双重证实。可以看到，随着邻位甲基数量的增加，分子内空间位阻的强度也随之增加，从而导致V形的二氢二苯并吩嗪骨架逐渐从弯曲（~136°）变为近平面结构（~175°）。一般来讲，在多环共轭分子的邻位引入大体积取代基会增加分子内空间排斥，会导致更大的构象扭曲。值得一提的是，这一工作逆向而为，首次实现了增加空间位阻以使多环有机共轭骨架逐渐由弯曲变为近平面。图1.（a）立体位障诱导平面化示意图。（b）化合物分子结合式。（c）单晶结构。（d）理论计算最优化分子结构。（e）吸收和荧光光谱图。（f）最大吸收和放光峰的能量变化图。插图上：365nmUV光下荧光照片；插图下：日光下照片。（来源：AngewChem.Int.Ed.,DOI:10.1002/anie.201806385）点击原文链接https://www.chembeango.com/zixun/25461看完整内容，了解更多新鲜资讯，搜ChemBeanGo！

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